El microondas

Scientific Reports volumen 12, número de artículo: 4385 (2022) Citar este artículo

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Recientemente, la aplicación y el desarrollo de compuestos flexibles de absorción de microondas basados ​​en caucho de silicona se han convertido gradualmente en un punto candente de investigación. En este estudio, se prepararon compuestos de caucho de metil vinil fenil silicona (MPVQ)/partículas de carbonilo de hierro (CIP)/grafeno (GR) mediante mezcla mecánica, y se investigaron los efectos de la temperatura de envejecimiento térmico sobre las propiedades de absorción de microondas de los compuestos. . Se identificó el mecanismo de los efectos de la temperatura de envejecimiento térmico sobre el comportamiento de absorción de microondas. Los resultados muestran que los compuestos no envejecidos tienen propiedades superiores de absorción de microondas, con una pérdida de reflexión mínima (RLmin) de -87,73 dB, un espesor mínimo de 1,46 mm y un ancho de banda de absorción efectivo (EAB, RL <-10 dB) que alcanza los 5,8 GHz. (9,9–15,7 GHz). Con envejecimiento a 240 °C durante 24 h, el RLmin a una frecuencia de 5,48 GHz es −45,55 dB con un espesor de 2,55 mm, y el valor EAB alcanza los 2 GHz (rango 4,6–6,6 GHz). En el proceso de envejecimiento térmico, se produce una reacción de reticulación en MPVQ con un aumento en la densidad de reticulación de 5,88 × 10-5 mol g-1 (sin envejecer) a 4,69 × 10-4 mol g-1 (envejecido a 240 °C). Al mismo tiempo, la degradación térmica de los compuestos conduce a una reducción de la concentración de caucho. Además, una pequeña cantidad de CIP se oxida a Fe3O4 y los CIP restantes se agregan para generar más vías eléctricamente conductoras. En consecuencia, la pérdida dieléctrica de los compuestos mejorará significativamente, lo que dará como resultado una adaptación de impedancia deficiente. Las propiedades de absorción de microondas de los compuestos disminuyen gradualmente al aumentar la temperatura de envejecimiento térmico de 200 a 240 °C.

En los últimos años, con el próspero desarrollo de la industria de las comunicaciones electrónicas, el problema de la contaminación por ondas electromagnéticas, que es perjudicial para la salud humana, la seguridad de la información y el medio ambiente ecológico, se ha vuelto cada vez más grave1,2,3,4,5. Por lo tanto, los objetivos principales de esta industria son la investigación y el desarrollo para producir materiales delgados, de bajo costo y con un ancho de banda amplio con una fuerte capacidad de absorción. Entre los materiales de absorción de microondas disponibles, algunos basados ​​en una matriz de caucho no sólo tienen propiedades superiores de absorción de microondas sino también un excelente rendimiento mecánico y de procesamiento, lo que atrae considerable atención9,10. La mayoría de los cauchos son transparentes a las ondas electromagnéticas, lo que tiene una influencia menor en las propiedades de absorción de microondas. Para preparar materiales absorbentes a base de caucho de alto rendimiento, algunos rellenos absorbentes de ondas son esenciales en la matriz del caucho, como materiales dieléctricos (grafito, grafeno, nanotubos de carbono, etc.) y materiales magnéticos, incluidos CIP, FeSiAl, ferrita, etc. el 11,12,13. Por ejemplo, Xun et al.14 prepararon compuestos de polvo de carbonilo de hierro (CIP)/nanotubos de carbono de paredes múltiples (MWCNT)/caucho de silicona (VMQ) que exhiben un excelente rendimiento de absorción de microondas con una pérdida de reflexión mínima (RLmin) de −37,5 dB y un ancho de banda de absorción efectivo (EAB) de 3,7 GHz. Los compuestos CIP/poliuretano (PU)/grafeno (GR) fueron fabricados por Duan et al.15, quienes demostraron que los efectos sinérgicos de los compuestos dieléctricos/magnéticos pueden mejorar la atenuación de las ondas electromagnéticas. Sin embargo, cuando se produce pirólisis térmica o reticulación excesiva de algunos cauchos a una temperatura elevada, la concentración y distribución de las cargas de absorción de microondas en la matriz de caucho variarán e influirán aún más en las propiedades de absorción de microondas de los materiales. Además, la destrucción de las estructuras moleculares de la matriz de caucho reducirá su protección de los rellenos de absorción de microondas, lo que dará como resultado una oxidación de los rellenos a alta temperatura16. Por ejemplo, Zhang et al.17 informaron del efecto del tiempo de envejecimiento térmico sobre las propiedades de absorción de microondas de los compuestos CIP/VMQ. Después de envejecer a 200 °C durante 12 días, el RLmin de los compuestos cambió de −33,7 a −18,8 dB, y el EAB disminuyó de 1,76 a 1,02 GHz, lo que indica que la resistencia al envejecimiento térmico del caucho de silicona como matriz necesita ser mejorado aún más, mientras que el uso solo de CIP como absorbentes de microondas tiene desventajas a la hora de equilibrar la compleja permitividad y permeabilidad relativas. En particular, un híbrido de CIP y GR con una densidad relativamente baja y alta conductividad eléctrica es beneficioso para mejorar la adaptación de impedancia y el rendimiento de absorción de microondas de los compuestos18,19,20,21.

En este caso, se aplicó caucho de metil vinil fenil silicona (MPVQ) con mejor estabilidad térmica como matriz acompañado de CIP y GR como rellenos de absorción de microondas. Se investigaron los efectos de la temperatura de envejecimiento térmico sobre las propiedades de absorción de microondas, las propiedades mecánicas y la microestructura de los compuestos. Además, se identificó el mecanismo de absorción de microondas de los composites tras el envejecimiento térmico.

MPVQ con un contenido de fenilo del 20 % y un contenido de vinilo del 0,4 %) se adquirió de Shandong Zhaogui Polymer Material Technology Co. Ltd., Shandong, China. Shenzhen Juncan Electronic Equipment Co. Ltd., Shenzhen, China, produjo CIP con un tamaño de partícula promedio de 4 μm. Changzhou Sixth Element Material Technology Co. Ltd., Changzhou, China, y 2,5-dimetil-2,5 -bis(tercbutilperoxi)hexano (DBPMH) fue producido por Dongguan Caiyuan Silicone Co. Ltd., Dongguan, China.

Los compuestos MPVQ/CIP/GR se prepararon mediante mezcla mecánica. Primero, se colocó MPVQ con un peso de 100 g en un molino de dos rodillos (HX-8106-6, Hongxiang Machinery Co. Ltd., Dongguan, China) para su plastificación. Luego, se agregaron secuencialmente sílice, CIP, GR y DBPMH con pesos de 10, 250, 3 y 2 g, respectivamente, para obtener compuestos uniformes. Posteriormente, los compuestos se mantuvieron a temperatura ambiente durante 12 h y luego se vulcanizaron a 160 °C durante 30 min para preparar láminas de caucho vulcanizado. Finalmente, las láminas se curaron posteriormente a 180 °C durante 2 h en un horno (PH-303A, Yiheng Co. Ltd., Shanghai, China).

La densidad de reticulación de los compuestos se midió mediante el método de hinchamiento en equilibrio. Se sumergió un gramo de muestras con un espesor de 1,5 mm en tolueno (la relación de volumen de la muestra a tolueno era 1:100) en una botella de reactivo a temperatura ambiente durante 72 h para lograr el equilibrio de hinchamiento. Las muestras fueron retiradas y secadas con papel de filtro y luego pesadas.

Según la ecuación de Flory, la densidad de reticulación se puede calcular mediante la fórmula (1)22,23:

donde ρ0 es la densidad de los compuestos antes del hinchamiento, Vm es el volumen molar del disolvente, φ es la fracción en volumen de la fase de caucho después del hinchamiento del compuesto y χ es el parámetro de interacción del disolvente y el caucho, que es igual a 0,465 para tolueno y caucho de silicona.

Las propiedades de tracción de las muestras curadas se caracterizaron mediante una máquina de ensayo de materiales universal (UT-2080, Youken Co. Ltd., Guangzhou, China) según la norma china GB/T 528-2009 a una velocidad de tracción de 500 mm min-. 1. La dureza se midió según el estándar chino GB/T 531.1-2008 mediante un medidor de dureza de caucho (LX-A, Liuling Co. Ltd., Shanghai, China).

El rendimiento de envejecimiento térmico de las muestras curadas se probó en un horno (GT-7017-EL1, Gaotie Co. Ltd., Dongguang, China) según la norma china GB/T 3512-2014 a temperaturas de 200, 220 y 240ºC. ºC durante 24 h.

Se investigaron las morfologías de la superficie de fractura de los compuestos después del envejecimiento térmico a diferentes temperaturas bajo un microscopio óptico (BK-POL, Aote Co. Ltd., Chongqing, China) y un microscopio electrónico de barrido (EV018, Zeiss Co. Ltd., Alemania). . Las muestras se congelaron con nitrógeno líquido y luego se rompieron. Las superficies fracturadas de las muestras se pulverizaron con oro y luego se observaron para el análisis SEM.

Los espectros ATR-FTIR de muestras de los compuestos MPVQ/CIPs/GR se obtuvieron con una resolución de 4 cm−1 en el rango de 400–4000 cm−1 utilizando un espectrómetro Nicolet (VERTEX70, Bruker. Co. Ltd., Alemania). ).

El análisis termogravimétrico se realizó a una velocidad de calentamiento de 20 °C min-1 en una atmósfera de aire con temperaturas que oscilaban entre 35 y 900 °C utilizando un analizador gravimétrico térmico (TG209F3, NETZSCH. Co. Ltd., Alemania).

El patrón de difracción de rayos X de las muestras se determinó mediante un difractómetro de rayos X (X'pert PRO, PANAlytical Analytical Instrument Co. Ltd., Países Bajos) con Cu-Ka como fuente de radiación (λ = 0,154178 nm) en un paso tamaño de 0,033°, una tensión de prueba de 40 kV y una corriente de 40 mA.

La permitividad y permeabilidad complejas de los compuestos MPVQ/CIP/GR en el rango de frecuencia de 0,2 a 18,0 GHz se midieron mediante un analizador de redes vectoriales (ZVB43, Rhodes & Schwartz Co. Ltd., Alemania) de acuerdo con la teoría de la línea coaxial. Se prepararon muestras de anillos concéntricos con un diámetro interior de 3,04 mm y un diámetro exterior de 7,00 mm mediante un perforador. Además, los CIP envejecidos térmicamente se mezclaron uniformemente con parafina fusible, con una relación de masa de polvos a parafina de 5:2. Luego, las mezclas se prensaron en un molde cilíndrico para obtener anillos concéntricos similares.

La Figura 1 ilustra los efectos de la temperatura de envejecimiento térmico sobre las propiedades mecánicas y la densidad de reticulación de los compuestos MPVQ/CIP/GR. Como se muestra en la Fig. 1a, la resistencia a la tracción del vulcanizado sin envejecer es de 4,90 MPa, que aumenta a 5,52 MPa después del envejecimiento térmico a 240 °C. El alargamiento de rotura de la muestra no envejecida disminuye del 109,74 al 20,56 % (envejecida a 240 °C).

La resistencia a la tracción y el alargamiento de rotura (a) y la dureza y densidad de reticulación (b) de los compuestos bajo diferentes temperaturas de envejecimiento.

La Figura 1b muestra que la dureza y la densidad de reticulación de las muestras aumentan de 67 ° y 5,88 × 10 −5 mol g −1 a 90 ° y 4,69 × 10 −4 mol g −1, respectivamente, después del envejecimiento con aire caliente a 240 °. C. Los resultados pueden atribuirse a la mayor densidad de reticulación del caucho MPVQ después del envejecimiento térmico24,25,26,27.

En la Fig. 2 se muestran imágenes microscópicas ópticas de las superficies fracturadas (a – d) e imágenes SEM de las superficies fracturadas (a1, b1, c1, d1, d2, d3). Como se muestra en la Fig. 2a – d, al aumentar temperatura de envejecimiento térmico, el color de las superficies fracturadas de las muestras se intensifica gradualmente. Además, el color general de la mayoría de las muestras es uniforme, excepto la muestra después del envejecimiento a 240 °C, que muestra una delaminación obvia en la capa media de la superficie fracturada. El color de la capa media de la superficie fracturada es claro, similar al de la muestra sin envejecer. Sin embargo, las capas por encima y por debajo de la capa intermedia son oscuras.

Microscopía óptica e imágenes SEM de las superficies fracturadas de los composites después del envejecimiento a diferentes temperaturas: sin envejecer (a, a1), 200 °C × 24 h (b, b1), 220 °C × 24 h (c, c1), 240 °C × 24 h (d, d1, d2) y grafeno agregado (d3).

Las imágenes SEM muestran que los CIP están uniformemente dispersos en la matriz MPVQ y la interfaz entre ellos es borrosa, lo que indica una fuerte interacción interfacial entre los polvos y la matriz MPVQ. Con el aumento de la temperatura de envejecimiento de 200 a 240 °C, las brechas en los CIP se acercan gradualmente (Fig. 2a1-d1) debido al aumento de la densidad de reticulación y la agregación de los CIP durante el proceso de envejecimiento térmico. Además, en la figura 2d3 se pueden observar láminas de grafeno multicapa. Además, la distribución de CIP en el área d2 (ampliada en la Fig. 2d2) es más uniforme que en el área d1 (amplificada en la Fig. 2d1), lo que indica que el grado de envejecimiento térmico de la capa media de la muestra después El envejecimiento a 240 °C es menor que el de las capas exteriores porque la oxidación térmica de los compuestos se produjo desde las áreas externas hacia las internas. Además, en la Fig. 2d3 se muestra más agregación de grafeno. Debido a la obvia fusión de los CIP después del envejecimiento a 240 °C, se genera una barrera para evitar la penetración de oxígeno en el interior de los composites.

Los patrones XRD de los CIP (Fig. 3a) y los compuestos MVPQ/CIP/GR (Fig. 3b) envejecidos a diferentes temperaturas se representan en la Fig. 3.

Curvas XRD de los composites envejecidos a diferentes temperaturas: CIP (a) y los composites MVPQ/CIP/GR (b) antes y después del envejecimiento térmico.

Como se muestra en la Fig. 3a, tres picos de difracción obvios ubicados en 44,67 °, 65,02 ° y 82,33 ° se atribuyen a los planos cristalinos (110), (200) y (211) de Fe (PDF#06-0696), respectivamente. Además, los picos de difracción a 18,27°, 30,09°, 35,42°, 43,05°, 56,94° y 62,51° se atribuyen a (111), (220), (311), (400), (511) y (440). ) planos de red de Fe3O4 (PDF#19-0629), respectivamente. Además de los picos de difracción de Fe y Fe3O4, otros dos picos débiles ubicados en 33,24° y 41,16° se atribuyen a los planos cristalinos (104) y (113) de Fe2O3 (PDF#33-0664), respectivamente, lo que indica que el prístino Los CIP se oxidan principalmente a Fe3O4 en el ambiente de aire caliente. En la Fig. 3b, a medida que aumenta la temperatura de envejecimiento térmico, los picos de Fe se vuelven ligeramente débiles y los dos picos anchos ubicados entre 6 ° y 30 ° correspondientes a la matriz de caucho mejoran. Sin embargo, no aparecieron picos de difracción obvios de Fe3O4 en los espectros, lo que indica que solo una pequeña cantidad de CIP se había oxidado a Fe3O4 debido a la protección de la matriz de caucho contra los CIP.

La Figura 4 muestra los espectros ATR-FTIR de los compuestos MVPQ/CIPs/GR antes y después del envejecimiento térmico a 240 °C durante 24 h.

Espectros ATR-FTIR de los compuestos MVPQ/CIPs/GR antes y después del envejecimiento térmico a 240 °C durante 24 h.

Como se muestra en la Fig. 4, hay dos picos de absorción ubicados en 1012 y 1080 cm-1, que se atribuyen a la vibración de estiramiento de los grupos Si-O-Si28. El pico que aparece a 1590 cm-1 está asociado con la vibración de estiramiento C=C. Los picos característicos a 1430 y 3070 cm-1 se atribuyen a las vibraciones de estiramiento del fenilo C-Si y C-H, respectivamente29. El pico a 2960 cm-1 se origina a partir de la vibración de estiramiento simétrico C-H en el grupo metilo (-CH3). Los picos a 1260, 790 y 696 cm-1 se asignan a la vibración de deformación simétrica y a las vibraciones de estiramiento asimétricas y simétricas de –CH3 en los grupos Si–(CH3)2, respectivamente30. Después de envejecer a 240 °C, la intensidad de los picos característicos de los grupos Si–O–Si y Si–(CH3)2 se debilitó, y los picos de C=C y fenilo casi desaparecieron, lo que indica una degradación térmica de la matriz MVPQ. .

En la Fig. 5 se muestran las curvas TGA de los compuestos envejecidos y sin envejecer con diferentes temperaturas de envejecimiento.

Curvas TGA de los compuestos MVPQ/CIPs/GR envejecidos y no envejecidos con temperaturas de envejecimiento de 200, 220 y 240 °C durante 24 h.

En comparación con la muestra sin envejecer con una temperatura de degradación inicial de 162 °C, las muestras envejecidas a 200 y 220 °C muestran temperaturas de degradación iniciales de 381 y 387 °C respectivamente debido al aumento de las densidades de reticulación durante el envejecimiento térmico. De este modo, se prohibió la difusión de oxígeno y se mejoró en cierta medida la estabilidad térmica de los compuestos. Sin embargo, cuando la temperatura de envejecimiento alcanzó los 240 °C, la matriz de caucho se degradó gravemente, lo que provocó una disminución de la temperatura de degradación inicial hasta 167 °C, lo que indica la disminución de la estabilidad térmica de los compuestos. Cuando la temperatura es superior a 570 °C, el incremento de masa de todas las muestras se atribuye principalmente a la oxidación de los CIP. Además, porque la degradación térmica y de oxígeno de la matriz MVPQ da como resultado un aumento de la concentración de CIP. En consecuencia, la masa residual de los composites después de la oxidación a 900 °C aumenta con una temperatura de envejecimiento elevada.

Con base en la teoría electromagnética, ε′ y ε″ indican la capacidad de almacenamiento de energía eléctrica y energía magnética, respectivamente, y μ′ y μ″ representan la capacidad de pérdida de energía eléctrica y energía magnética, respectivamente31. Para investigar las propiedades de absorción electromagnética de los compuestos, los parámetros electromagnéticos se muestran en la Fig. 6.

valores ε′ (a) y ε″ (b) de CIP envejecidos a diferentes temperaturas; parámetros electromagnéticos de los compuestos envejecidos a las diferentes temperaturas: ε′ (c), ε″ (d), μ′ (e), μ″ (f), tanδε (g) y tanδμ (h).

La permitividad compleja relativa de los CIP después de la oxidación se muestra en la Fig. 6a, b. Los valores ε′ y ε″ de los CIP aumentan al aumentar la temperatura de envejecimiento térmico, lo que se atribuye a la oxidación de los CIP a Fe3O4. Según la teoría del electrón libre32,33:

donde σ es la conductividad, ε0 es la permitividad en el espacio libre (8,854 × 1012 F m−1). Puede verse a partir de la Ec. (2) que un valor grande de σ induce un valor alto de ε'', lo que indica que los CIP después de la oxidación a Fe3O4 muestran un mejor rendimiento conductivo. En las estructuras cristalinas de Fe3O4, los iones Fe2+ y Fe3+ muestran una distribución aleatoria en su posición octaédrica, y los electrones pueden transferirse rápidamente entre los dos estados de valencia de los iones de hierro para lograr una excelente conductividad34.

Como se muestra en la Fig. 6c, d, los valores ε′ y ε″ de los compuestos muestran una tendencia decreciente a medida que la frecuencia aumenta de 0,2 a 18,0 GHz. Este fenómeno puede ocurrir en muchos nanomateriales de carbono, como el grafeno y los nanotubos de carbono, lo que se denomina comportamiento de dispersión de frecuencia35. Este comportamiento mejora significativamente los valores de ε′ y ε″ en el rango de frecuencia de 0,2 a 18,0 GHz al aumentar la temperatura de envejecimiento térmico, lo que se atribuye a los dos aspectos siguientes. Primero, la agregación de CIP es beneficiosa para la formación de vías más conductoras. En segundo lugar, algunos de los CIP se oxidan a Fe3O4 durante el proceso de envejecimiento térmico, lo que muestra un mejor rendimiento conductivo. Los valores de ε ″ de la muestra sin envejecer y las muestras envejecidas a 200 °C (en la Fig. 6d) muestran fluctuaciones dramáticas, y aparecen varios picos resonantes en el rango de frecuencia porque existen más huecos y defectos en los compuestos a temperaturas más bajas, lo que resulta en la acumulación de cargas y una mayor mejora de la polarización de la interfaz, la polarización dipolo y la relajación relacionada36,37.

La parte real (μ ′) y la parte imaginaria (μ ″) de la permeabilidad de las muestras se muestran en la Fig. 6e, f, respectivamente. Con el aumento de la temperatura de envejecimiento, los valores μ′ y μ″ no muestran una variación obvia debido al bajo grado de oxidación de los CIP. Además, la tangente de pérdida dieléctrica (tanδε = ε″/ε′) y la tangente de pérdida magnética (tanδμ = μ″/μ′) indican la capacidad de absorción de la muestra. En la Fig. 6g, h, la tanδμ de cada muestra es mayor que la tanδε, lo que indica que la pérdida magnética juega un papel clave en el proceso de absorción de ondas electromagnéticas.

De acuerdo con la teoría de la línea de transmisión, el valor de la pérdida por reflexión (RL) de los compuestos se puede calcular utilizando la permeabilidad y permitividad complejas relativas a una frecuencia y espesor de absorbente determinados. Las ecuaciones de cálculo son las siguientes38,39:

donde Z0 es la impedancia del espacio libre, Zin es la impedancia de entrada normalizada y el cálculo correspondiente se muestra en la fórmula (4):

donde f es la frecuencia de la onda electromagnética, c es la velocidad de la luz y d es el espesor de las muestras.

El efecto de la frecuencia sobre la pérdida por reflexión (RL) de los compuestos después del envejecimiento a diferentes temperaturas se muestra en la Fig. 7. La muestra sin envejecer tiene el RLmin más bajo de −87,73 dB y un espesor mínimo de 1,46 mm a 12,54 GHz con un El EAB más amplio de 5,8 GHz (9,9–15,7 GHz) en comparación con los otros compuestos. Después de envejecer a 200 °C, los compuestos muestran un RLmin de −54,12 dB con un espesor de 1,86 mm a 8,87 GHz, y el EAB alcanza los 3,8 GHz (7,2–11,0 GHz). Sin embargo, cuando la temperatura de envejecimiento es de 240 °C, el RLmin alcanza −45,55 dB a 5,48 GHz con un espesor de 2,55 mm, y el EAB correspondiente es 2,0 GHz (4,6–6,6 GHz), lo que indica que las propiedades de absorción de microondas disminuyen con aumento de la temperatura de envejecimiento térmico. Mientras tanto, los picos de absorción correspondientes al RLmin se desplazan hacia la región de baja frecuencia.

RL de los composites envejecidos a diferentes temperaturas: sin envejecer (a), 200 °C × 24 h (b), 220 °C × 24 h (c) y 240 °C × 24 h (d) y la influencia de la frecuencia en el RLmín (e).

La pérdida magnética se deriva teóricamente de la resonancia magnética natural, el efecto de las corrientes parásitas y la histéresis magnética40. La resonancia magnética natural se produce en la región de baja frecuencia, mientras que la resonancia en la región de alta frecuencia es resonancia de intercambio. Se aplicó el coeficiente de corrientes parásitas C0 para analizar la pérdida magnética, que puede describirse mediante la fórmula (5)41,42:

donde δ representa la conductividad eléctrica y μ0 es la permeabilidad al vacío. Si C0 permanece sin cambios, la pérdida por corrientes parásitas es el principal modo de pérdida magnética.

En la Fig. 8, la resonancia natural del compuesto envejecido a 200 °C es mucho más fuerte en el rango de frecuencia de 0,2 a 2,5 GHz porque hay más defectos y grupos reactivos presentes a la temperatura más baja de envejecimiento térmico. Los valores de C0 de todas las muestras entre 2,5 y 18,0 GHz permanecen constantes, lo que indica que la pérdida por corrientes parásitas juega un papel clave en la pérdida magnética de los absorbentes de microondas.

Curvas C0-f de los compuestos MPVQ/CIPs/GR.

Para analizar más a fondo las propiedades de absorción de microondas de los compuestos, se aplicó la constante de atenuación de las muestras, que se calculó mediante la fórmula (6)43,44:

El efecto de la frecuencia sobre la constante de atenuación se muestra en la Fig. 9a; la constante de atenuación de todas las muestras envejecidas a diferentes temperaturas aumenta al aumentar la frecuencia, lo que indica que las muestras tienen una capacidad de atenuación superior sobre la onda electromagnética en el ancho de banda de frecuencia que oscila entre 0,2 y 18,0 GHz. Además, la temperatura de envejecimiento térmico más alta dará como resultado una constante de atenuación mayor, lo que es beneficioso para mejorar la pérdida dieléctrica.

La constante de atenuación (a) y |Zin/Z0| (b) de los compuestos envejecidos a diferentes temperaturas.

Además, la adaptación de impedancias es importante para el rendimiento de la absorción de ondas electromagnéticas. |Zin/Z0| Los valores correspondientes a la adaptación de impedancia se muestran en la Fig. 9b. Cuando el |Zin/Z0| El valor es cercano a 1, la mayor parte de la onda electromagnética entrará en los compuestos y la reflexión de la onda electromagnética se reduce al mínimo. El |Zin/Z0| El valor para la muestra no envejecida tiene claramente un alcance mayor, que está cerca de 1, lo que indica una mejor adaptación de impedancia.

Para comparar las propiedades de absorción de microondas de nuestros compuestos preparados y los otros rellenos con CIP como absorbentes de microondas, en la Tabla 1 se enumeran algunas de sus propiedades de absorción de microondas. Como se ve en la Tabla 1, nuestros compuestos no envejecidos y envejecidos a 200 ° C muestra un excelente rendimiento de absorción de microondas en términos de EAB, espesor correspondiente y RLmin. Considerando el método de preparación simple, se puede concluir que los compuestos MPVQ/CIP/GR se convertirán en candidatos competitivos para materiales de absorción de microondas de alta eficiencia aplicados a una temperatura elevada.

El posible mecanismo de absorción de microondas de los compuestos de envejecimiento térmico se muestra en la Fig. 10.

Diagrama esquemático del mecanismo de influencia del envejecimiento térmico sobre la propiedad de absorción de ondas electromagnéticas de los compuestos.

En primer lugar, los CIP y GR tienen una gran cantidad de electrones libres para generar microcorrientes y redes eléctricamente conductoras, lo que contribuye a mejorar la pérdida conductiva50. Después del envejecimiento térmico, el enriquecimiento de los CIP y la aparición de Fe3O4 aumentan aún más la pérdida conductiva. En segundo lugar, existían múltiples interfaces y algunos defectos estructurales en los compuestos, lo que provocaba la dispersión múltiple y la reflexión de las microondas, lo que extiende la ruta de propagación de las microondas y ayuda aún más a absorber más microondas51,52,53. En tercer lugar, los defectos estructurales pueden actuar como centros de polarización para mejorar la polarización dipolo y la polarización de la interfaz54,55,56. Sin embargo, se generaron algunas estructuras compactas de los compuestos debido al envejecimiento térmico, lo que resultó en una polarización de la interfaz reducida. En última instancia, la pérdida magnética se deriva de los CIP a través de la resonancia natural de baja frecuencia, la resonancia de intercambio o el efecto de las corrientes parásitas. Debido a la protección efectiva de la matriz de caucho contra los CIP, los CIP con oxidación menor rara vez tienen alguna influencia sobre la pérdida magnética. Teniendo en cuenta las cuatro explicaciones anteriores, la temperatura mejorada de envejecimiento térmico provocó una pérdida excesiva de conducción, lo que provocó un desajuste de impedancia, que es la clave para reducir el rendimiento de absorción de microondas de los compuestos en su conjunto57.

En resumen, los compuestos MPVQ/CIP/GR se prepararon mediante mezcla mecánica. Se investigó la influencia de la temperatura de envejecimiento térmico sobre el rendimiento de la absorción de microondas. El compuesto sin envejecer exhibió propiedades superiores de absorción de microondas con un RLmin más bajo de −87,73 dB, un EAB más amplio de 5,8 GHz (9,9–15,7 GHz) y un espesor mínimo de 1,46 mm a una frecuencia de 12,54 GHz. Se mantuvieron excelentes propiedades de absorción de microondas con un RLmin de −54,12 dB después del envejecimiento térmico a 200 °C durante 24 h debido a una oxidación menor de los compuestos. Sin embargo, después de envejecer a 240 °C durante 24 h, el RLmin alcanzó −45,55 dB a una frecuencia de 5,48 GHz con un espesor de 2,55 mm, y el EAB alcanzó 2,0 GHz (4,6–6,6 GHz). Debido a la concentración de CIP en la matriz de caucho y su oxidación parcial a partículas de Fe3O4, la pérdida de conducción aumentó significativamente, lo que resultó en un desajuste de impedancia de los compuestos. En consecuencia, los compuestos exhiben un excelente rendimiento de absorción de microondas a una temperatura elevada por debajo de 200 °C.

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Este trabajo fue apoyado financieramente por la Fundación Nacional de Ciencias Naturales de China (51103048), el Proyecto de la Fundación de Ciencias Naturales de Guangdong (2018A0303130023), el Proyecto clave de tecnología industrial de Guangzhou (201902010059) y los Proyectos innovadores clave de Zhongshan (2019AG022, 2020AG022).

Escuela de Ciencia e Ingeniería de Materiales, Universidad Tecnológica del Sur de China, Guangzhou, 510640, China

Xiao Yan y Jianhua Guo

Escuela de Ingeniería Mecánica y Automotriz, Universidad Tecnológica del Sur de China, Guangazhou, 510640, China

Xinghua Jiang

Instituto Zhongshan de Tecnología Industrial Moderna de SCUT, Zhongshan, 528400, China

Jianhua Guo y Xinghua Jiang

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XY realizó todos los experimentos, analizó datos, preparó figuras y escribió el manuscrito. JHG y XHJ diseñaron problemas, guiaron todo el estudio y verificaron el borrador del manuscrito. Todos los autores revisaron, editaron y aprobaron la versión final del manuscrito.

Correspondencia a Jianhua Guo.

Los autores declaran no tener conflictos de intereses.

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Yan, X., Guo, J. & Jiang, X. Las propiedades y el mecanismo de absorción de microondas de los compuestos de caucho de fenil silicona / CIP / grafeno después del envejecimiento térmico a temperatura elevada. Informe científico 12, 4385 (2022). https://doi.org/10.1038/s41598-022-08415-6

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Recibido: 05 de enero de 2022

Aceptado: 07 de marzo de 2022

Publicado: 14 de marzo de 2022

DOI: https://doi.org/10.1038/s41598-022-08415-6

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